目前，氨（nh3）作为工农业重要化学品，主要通过哈伯法工艺生产，该工艺能耗高、co2排放量大。在过去的几十年里，人们探索了各种替代方法来合成nh3，如氮气电还原反应（enrr）、光催化、热催化、酶催化氮气还原等。这些方法中，enrr因其温和的反应条件以及可与再生能源耦合和水作为氢源而被认为是一种非常有前途的nh3生产途径。 然而，效率低下严重阻碍了enrr的发展。硝酸盐电还原反应（eno3-rr）作为将水或土壤污染物no3- 转化为增值nh3的可行过程，近年来引起了人们的广泛关注。最近，铜（cu）基催化剂因其低成本和储备丰富而在eno3-rr中受到欢迎。二维（2d）片状结构具有大的比表面积、大量的活性位点和电子传导通道，已被证明可以增强电催化剂的活性和稳定性。此外，众所周知，在燃料电池中，靠近电催化中心的流体场状态对于调节传质能力、速度矢量和浓度梯度等起着非常重要的作用。因此，构建具有稳定流体场的平滑二维结构cu基催化剂有利于增效流动电解池中的eno3-rr。
图1 cu纳米片用于高速率电还原no3-至nh3和高效锌-硝酸根电池示意图
在本工作中，开发了一种具有均匀片状形貌和纳米级厚度的二维cu片催化剂（图1）。通过消除干扰载气，流动电解池中的纳米cu片可以实现99%的优异nh3选择性，并在200 ma/cm2 的电流密度下实现120小时的长期稳定性。在900 ma/cm2的较高电流密度下，nh3产率可达到峰值3.14 mmol/cm2/h。使用该催化剂进一步组装了锌-硝酸根电池，功率密度高达12.09 mw/cm2，nh3选择性达到85.4%，超越了最先进的锌-硝酸根电池。comsol多物理场模拟和原位衰减全反射红外（atr-ir）光谱结果表明，cu片带来的稳定催化界面有助于增效eno3-rr。
该成果以“two-dimensional cu plates with steady fluid fields for high-rate nitrate electroreduction to ammonia and efficient zn–nitrate batteries”为题发表在angewandte chemie international edition期刊（if=16.6，sci一区）上。温州大学为第一通讯单位，化材学院研究生周李敏、陈雪秋、朱绍均为共同第一作者，我校王正军博士、金辉乐研究员、王舜教授和吕晶晶教授为共同通讯作者。
【原文链接】：https://doi.org/10.1002/anie.202401924
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